Es un actor estadounidense que saltó a la fama por su papel de Jim Hopper en la serie original de Netflix, Stranger Things.
Inició su carrera profesional en Broadway en 1999 en la obra The Rainmaker y debutó en televisión en el 2002 en un episodio de Law & Order: Special Victims Unit.
Interpretó el papel recurrente del agente de la MI6 Roger Anderson en la serie de televisión de ABC Pan Am. En 2005, fue nominado para un premio Tony por su actuación en una producción de ¿Quién teme a Virginia Woolf?
También es conocido por su papel como el agente de la CIA Gregg Beam en Quantum of Solace, como Shep Campbell en Revolutionary Road y como la fuente de Russell Crowe en State of Play.
Ha participado en varias películas como Brokeback Mountain, The Green Hornet y End of Watch.
En mayo de 2017, se anunció que Harbour interpretaría al personaje de Hellboy en la película Hellboy: Rise of the Blood Queen.